1 引言

　　飲用水源地水體水質狀況對人類的健康具有直接的影響，隨著越來越多的供水水源遭到污染，水環境健康風險評價正逐漸興起并成為一個新的研究領域.當前，國內外針對環境健康風險的研究，大多是從確定性角度，采用美國國家環保署推薦的模型進行風險評價.事實上，環境健康風險評價系統具有多種不確定性因素共存的特征，如污染物濃度的分布、暴露頻率的大小、個人敏感性的差異等.因此，常規的確定性評價方法難以準確反映區域水環境健康風險的真實狀態.水環境風險評價也從確定性風險逐步發展為不確定性風險的研究，并且在該研究領域取得了一定的研究成果.近年來，模糊集理論被廣泛用于降低環境系統不確定性的研究與實踐中，其通過隸屬度函數描述污染狀況的模糊性和漸變性，使評價結果更加準確可靠，其中，三角模糊數處理技術對于數據資料不足具有很好的適用性，部分學者已將該技術應用于環境污染評價或環境風險評價中.

　　本文通過運用模糊集理論將健康風險評價模型的部分參數三角模糊化，利用α-截集技術，選擇置信度水平為0.8，得出各風險指標的健康風險區間值.同時對評價標準進行模糊化分級并對各個等級賦值，運用一級綜合評判法得出健康風險評價的等級.最后將該模型應用于淠河灌區集中式飲用水源地水質健康風險研究中，為淠河灌區飲用水源水環境管理提供科學依據.

　　2 材料與方法

　　2.1 研究區概況

　　淠史杭灌區位于安徽省中西部江淮之間的丘陵地區，橫跨淮河、長江兩大流域，是淠河、史河、杭埠河3個灌區的全稱，為全國3個特大型灌區之一，是一個兼具灌溉、城鎮供水、航運、水產、旅游等功能的綜合性水利工程.范圍包括六安市所轄的金安區、裕安區、霍山、金寨、舒城、壽縣、霍邱和葉集8個縣區，以及合肥市郊區及所轄肥西、肥東、長豐、廬江四縣.總控制面積近1.4萬km2，其中，六安地區近0.8萬km2.淠河灌區是其中最大的灌區，控制面積達 7750 km2，佛子嶺、磨子潭、響洪甸、白蓮崖四座大型水庫是淠河灌區的主要水源，淠河總干渠為淠河灌區的輸水大動脈，全長104.5 km，六安境內長 56.8 km.淠河灌區作為重要的水源保護地之一，區域位置十分重要，它不僅是安徽省六安市的唯一水源，也是省會城市合肥的重要水源，承擔著300 多萬城市人口和灌區 900多萬農村人口飲用水安全的重任，因此，加強對淠河灌區飲用水源地的水質健康風險研究意義重大.

　　2.2 樣品采集和分析

　　選擇淠河灌區集中式飲用水源地為取水點，于 2011年逐月對水源地水樣進行采集和分析.取水點包括舒城縣的萬佛湖、霍山縣的觀音崖、六安市的解放南路橋、裕安區的分路口和固鎮、金安區的三十鋪上游1000 m和三十鋪，共計7處，飲用水源取水口示意圖如圖 1所示.樣品的采集、運輸、保存具體參照國家關于水和廢水監測分析標準.每個點采集水面0.5 m以下處的水樣于5 L聚乙烯塑料桶中(10%硝酸浸泡24 h，去離子水沖洗).水樣運回實驗室后分出幾組(250 mL)進行硝酸(pH<2)處理，同時經過0.45 μm微孔濾膜的過濾，置于4 ℃ 冰箱密封保存.

　　圖 1 集中式飲用水源取水口示意圖

　　水源地有毒污染物按照水樣檢出與否，選取Cr6+、As、Cd、Pb、Mn、Cu、Zn、Fe、F、NH+4-N等10項檢出污染物作為健康風險指標，其中，Cr6+、As、Cd為化學致癌物，Pb、Mn、Cu、Zn、Fe、F、NH+4-N為非致癌化學有毒物.As采用原子熒光光譜儀測定，Cr、Cd、Pb、Mn、Cu、Zn、Fe采用原子吸收光譜儀測定，NH+4-N采用納氏試劑分光光度法測定，F采用離子色譜儀測定.為了保證數據的準確性，進行了平行樣的測定，結果表明，RSD均小于10%，準確程度符合要求.具體監測濃度統計結果如表 1所示.

　　表 1 淠河灌區集中式飲用水源地水質監測濃度

　　2.3 水質健康風險等級評價方法

　　2.3.1 各污染指標的健康風險區間值

　　以美國環保署推薦的環境健康風險評價基本模型為“藍本”，將模型的部分參數三角模糊化，取平均值作為三角模糊參數的最可能值，取最小值和最大值分別表示模糊數的下限和上限，再利用α-截集技術構建了水質健康風險區間數.模型如下：

　　式(1)為化學致癌物水質健康風險的模糊評價模型;式(2)為非致癌化學有毒物水質健康風險的模糊評價模型;式(3)為水環境中化學有毒物總健康風險模糊評價模型.Rc，α為化學致癌物(共k種)經飲水途徑對個人產生的致癌年風險(a-1);Rn，α為非致癌化學有毒物(共h種)經飲水途徑對個人產生的健康危害年風險(a-1). qig為化學致癌物i經飲水途徑的致癌強度系數(mg · kg-1 · d-1);RfDig為非致癌化學有毒物j經飲水途徑的參考劑量(mg · kg-1 · d-1);S為人群平均壽命;�岜硎救�角的乘法運算.

　　上述公式中[QαL，QαR]、[Cαi，L，Cαi，R]、[WαL，WαR]分別表示成人每日飲水量、污染物濃度、成人體重由α-截集技術確定的區間值.區間值計算方法如下：假設a1、a2、a3分別為模糊變量的下限、最可能值和上限，則將模糊數= a1，a2，a3 定義為三角模糊數.令α為置信度且α∈[0，1]，稱α為的α-截集，α指置信度水平不低于α的數據集合，通常表示為α=[aαL，aαR]=[ a2-a1 α+a1，a2-a3 α+a3]. 不確定模糊參數作如下確定：各污染物濃度參數按不同采樣點位取其平均值作為最可能值，最小、最大值分別作為模糊參數的下限、上限，如1#采樣點位Cr6+的濃度參數為Cr=[0.0040，0.0043，0.0049] mg · L-1.成人每日飲水量的多少按照U.S. EPA推薦的數據為2.2 L，成人體重的大小推薦的數據為70 kg，參照相關文獻并作修正，本文將成人每日飲水量區間值確定為=[1.7，2.2，2.7] L，將成人體重區間值確定為=[50，70，90] kg.本研究中將人群壽命S、化學致癌物致癌強度系數qig和非致癌物參考劑量RfDig假設為確定性參數，平均壽命S=70 a，化學致癌物致癌強度系數qig和非致癌物參考劑量RfDig采用國際癌癥研究機構(IARC)的推薦值，結果如表 2所示.

　　表 2 化學致癌物的致癌強度系數和非化學致癌物的參考劑量

　　2.3.2 水質健康風險模糊等級模型

　　為了能客觀地確定水質健康風險等級，首先將風險評價標準進行模糊化分級，在數學模型中常用[a1，b1]、[a2，b2]、[a3，b3]……[an，bn]來表示不同級別的風險標準等級，并對各個等級賦值.目前，對于環境健康風險，國內外尚缺乏一套公認的評價標準.本文參考文獻7級的劃分方法，同時認為當個人年均風險值<1.0×10-7時將不再考慮風險等級，各個等級從低到高依次賦值，具體如表 3所示.

　　表 3 風險評價標準等級與分值

　　對評價標準進行模糊化分級并對各個等級賦值之后，運用一級綜合評判法得出環境健康風險評價的等級，水質健康風險模糊等級模型如下.

　　式中，∩表示兩個區間的交集;‖表示區間的幾何長度;[al，bl]表示評價標準的第l個等級，l=1，2，3，…，n;A(l)表示[a，b]對[al，bl]的隸屬度.

　　由式(4)得到[a，b]對各個等級的隸屬度后，根據一級綜合評判得出[a，b]的總風險值，具體見式(5).

　　式中，R為總風險值，V(l)為各等級的分值.

　　3 結果與分析

　　3.1 化學致癌物和非致癌化學有毒物健康風險區間值

　　根據水質健康風險三角模糊評價模型，由公式(1)、(2)可以得到對應于不同置信度水平α的健康風險區間值，而取α≥0.8為高信度置信水平，是易被人們更為關注的置信度水平，故本文中對評價模型進行α-截集處理時取α=0.8.化學致癌物和非致癌化學有毒物健康風險區間值計算結果分別見表 4和表 5.

　　表 4 化學致癌物健康風險區間值(α=0.8)

　　表 5 非致癌化學有毒物健康風險區間值(α=0.8)

　　3.2 水質健康風險模糊等級

　　由公式(4)可以確立各個采樣點的污染指標對各個評價等級的隸屬度，再由公式(5)得到各個采樣點的污染指標的風險值及其風險等級.化學致癌物健康風險隸屬度及風險值結果如表 6所示.

　　表 6 化學致癌物健康風險隸屬度及風險分值

　　由表 4、表 6可知，Cr6+風險區間值在7個采樣點介于[5.464，9.099]×10-5，健康風險隸屬度均100%隸屬于Ⅳ級(一般)，風險分值均為4，說明淠河灌區集中式飲用水源地水環境中的Cr6+濃度在空間上變化不大，但具有一定的負面效應，作為飲用水源時應給予必要的關注.As風險區間值在7個采樣點介于[0.057，0.278]×10-5，健康風險隸屬度介于Ⅰ~Ⅱ級(極低~很低)，風險分值介于1.04~2，作為飲用水源時，As具有很低的負面效應，基本不會影響人類健康;空間變化上3#、5#、7#點As的濃度較大，隸屬度均100%隸屬于Ⅱ級，1#、2#、4#、6#點As的濃度相對較小. Cd風險區間值在7個采樣點介于[0.062，0.127] ×10-5，健康風險隸屬度介于Ⅰ~Ⅱ級(極低~很低)，風險分值介于1~1.78，作為飲用水源時，同樣具有很低的負面效應，基本不會影響人類健康;空間變化上5#、6#點Cd的濃度較大，1#、2#、3#、4#、7#點Cd的濃度相對較小.3種化學致癌物健康風險總合計在7個采樣點介于[5.586，9.365] ×10-5，低于美國環保署推薦的有毒有害物質個人年風險最大可接受水平1.0×10-4.健康風險隸屬度均100%隸屬于Ⅳ級(一般)，風險分值均為4，濃度在空間上變化不大，具有一定的負面效應.造成3種化學致癌物健康風險總體達到Ⅳ級的原因是Cr6+風險區間值較大，風險等級較高.另由表 6可見，各采樣點3種化學致癌物中，健康風險分值由高到低的順序依次為: Cr6+>As>Cd，因此，Cr6+是淠河灌區水環境中重金屬類首要污染物，應優先考慮防控.本文僅污染物通過飲水途徑對人體健康產生的風險等級進行了研究，沒有考慮其它有毒物質(如持久性有機污染物)和暴露途徑(如皮膚接觸、食入水生食物等)，因此，實際環境中總的暴露風險可能會大于該研究的風險值.

　　由表 5可知，各個采樣點的非致癌化學有毒物健康風險區間值均很小，各單項指標和合計值均<1.0×10-7，評價分值為0，說明本研究區各個采樣點非致癌化學有毒物沒有風險，負面效應可忽略不計，很適合人類作為飲用水源.由此可知，非致癌風險明顯低于致癌風險.最后由式(3)得出淠河灌區集中式飲用水源地水質總健康風險值為4，風險等級為Ⅳ級(一般).

　　目前，淠河灌區對于城鎮和農村存在不同的供水方式，灌區范圍內供應1000人以上的集中式飲用水主要服務城鎮人口，地方環保局每年對水質進行例行監測;灌區內農村基本屬于分散式取水，有取自地表水的，也有取自地下水的，因為過于分散不集中，地方環保局對農村飲用水尚未進行例行監測.因此進一步加強灌區內農村飲水安全工程建設與管理十分必要，不僅要衡量水量、用水方便程度等指標，更要加強農村水質檢測能力建設，確保飲水安全工程發揮效益，農村人口真正受益.

　　本文采用三角模糊數的α-截集技術，得到評價模型中不同參數的區間值，比單一采用平均值包含了更多信息，能真實反映各參數的不確定性，同時根據選擇的置信度水平大小，計算出健康風險區間值.目前國內大多數研究者常采用各參數的平均值作為確定性值，來進行健康風險研究，其實這是按照置信度水平為100%的情景進行計算得出評價結論，雖說置信度極高，但由于平均值掩蓋了水環境真實的變化特征，使得評價結果難以客觀、準確地刻畫實際風險狀態.而僅僅采取監測值的最小值和最大值作為參數的區間值來進行健康風險研究，此時是按照置信度水平為0的情景進行計算得出評價結論，最終得出的風險值會較大，風險等級會偏高.一般情況下高置信度水平確定的風險區間值更能讓人們接受及引起關注，置信度太低的情景一般僅會偶然發生，因此，削弱了水源地水質環境管理的有效性和可操作性.

　　目前關于環境健康風險評價標準等級的研究很少，國內外都還沒有一套公認的評價標準.本文將個人年均風險值定在1.0×10-7~5.0×10-3 a-1之間，確定了7個風險等級.此等級界定范圍更為寬泛，對那些年均風險值偏小(1.0×10-7~1.0×10-6 a-1)的污染指標也能予以確定風險等級，這不僅利于各污染指標風險等級的比較，以及不同采樣點位的空間范圍風險等級的比較，也利于引起水質環境管理部門對微量有毒化學物的格外關注，從而加強對飲用水源地水環境的保護與治理.關于如何構建更加科學合理的環境健康風險評價標準等級體系，將來可做進一步深入研究.具體參見污水寶商城資料或http://www.bnynw.com更多相關技術文檔。

　　4 結論

　　1)根據建立的健康風險模糊評價模型和標準等級體系得出，淠河灌區集中式飲用水源地健康危害的個人年均風險值較高，介于[5.586，9.365] ×10-5，總健康風險值為4，風險等級為Ⅳ級(一般).

　　2)淠河灌區集中式飲用水源地3種化學致癌物中，健康風險值由高到低的順序依次為：Cr6+>As>Cd，尤其是Cr6+風險區間值較大，風險等級明顯較高，導致有毒化學物總體健康風險達到Ⅳ級.因此，Cr6+是灌區水環境中重金屬類首要污染物，應將Cr6+作為首要的環境健康風險管理控制指標.各個采樣點的非致癌化學有毒物健康風險區間值均很小，沒有風險，負面效應可忽略不計.